Forschende der Technischen Universität München (TUM) haben zusammen mit Partnern vom Karlsruher Institut für Technologie, Deutsches Elektronen-Synchrotron (DESY) und der KTH Stockholm untersucht, warum Perowskite in Tandemsolarzellen unter Temperaturwechseln an Leistung verlieren. Zwei jetzt veröffentlichte Arbeiten zeigen zum einen, wie sich schnelle Temperaturzyklen auf die Kristallstruktur auswirken, und zum anderen, welche organischen Moleküle Perowskit-Strukturen stabilisieren können.
Im Mittelpunkt der ersten Studie stehen Perowskite, wie sie typischerweise in Perowskit-Silizium-Tandems eingesetzt werden. Die Forscher nutzen für die Untersuchung Zellen mit einem Wirkungsgrad von 24,31 Prozent. Dabei wurde die Temperatur mit einer Rate von zehn Grad Celsius pro Minute zwischen 5 und 85 Grad Celsius verändert.
Die Autoren weisen darauf hin, dass diese schnellen Zyklen nicht den üblichen Zertifizierungsbedingungen entsprechen. IEC-Prüfungen arbeiten mit deutlich längeren Zyklen von 100 Grad Celsius pro Stunde. Die für den Versuch gewählte Methode diente dazu, Alterungsprozesse für das Materialscreening zu beschleunigen.
Für die Messungen kamen Weitwinkel-Röntgenstreuung, sowie Photolumineszenz-Messungen zum Einsatz. Damit beobachteten die Forscher in Echtzeit, wie sich das Kristallgitter unter Temperaturwechseln ausdehnt und zusammenzieht und wie sich parallel die photovoltaischen Kennwerte verändern.
Die wichtigste Beobachtung der ersten Arbeit ist eine zweistufige Degradation. Zunächst tritt eine ausgeprägte „Burn-in-Phase“ auf. In dieser Anfangsphase verloren die Zellen unter den schnellen Solar-Thermozyklen rund 60 Prozent ihrer relativen Leistung. Danach folgte eine langsamere Degradation, bei der sich die Parameter teilweise mit dem Temperaturverlauf mitbewegten.
Als Ursache identifizieren die Autoren ein Zusammenspiel aus temperaturinduziertem mechanischem Stress, Phasenumwandlungen und zunehmender nichtstrahlender Rekombination. Vereinfacht gesagt dehnt sich die Perowskit-Schicht unter Temperaturänderung anders aus als die angrenzenden Schichten und das Substrat. Dadurch entstehen Spannungen im Material. Diese Spannungen verändern die Struktur und verschlechtern die elektrischen Eigenschaften. „Wir konnten zeigen, dass eine Art mikroskopisches Tauziehen diesen Verlust auslöst“, erklärt Erstautor Kun Sun vom TUM-Lehrstuhl für Funktionelle Materialien. „Im Inneren des Materials entstehen Spannungen und seine Struktur verändert sich. Das kostet Leistung.“
Interessant ist dabei, dass die Degradation unter diesen Zyklusbedingungen laut Studie weitgehend unabhängig von der getesteten Passivierungsstrategie auftrat. Untersucht wurden unbehandelte Zellen, Zellen mit EDAI2-Passivierung sowie Zellen mit einer Dual-Passivierung aus 3-F-PEAI und EDAI2. Die Passivierung verbesserte zwar zunächst den Zellwirkungsgrad, konnte die thermische Degradation jedoch nicht verhindern. Die Autoren folgern daraus, dass gängige Passivierungsansätze nicht automatisch auch eine bessere thermische Betriebsstabilität bedeuten.
Für Tandemanwendungen relevant ist ein weiteres Ergebnis: In Perowskit-Silizium-Tandemzellen zeigte sich laut Studie eine bessere Temperaturrobustheit bei niedrigen Temperaturen; nach mehr als 200 Minuten unter thermischen Zyklen blieben noch 94 Prozent des ursprünglichen Wirkungsgrads erhalten. Das deutet darauf hin, dass die Integration in einen Tandemaufbau das Verhalten verändern kann.
Die zweite Studie suchte nach Lösungen für das Problem. Im Versuch wurde die Perowskit-Schicht um organische Moleküle ergänzt, die thermisch bedingte Ausdehnung besser abfedern sollen. Verglichen wurden zwei sogenannte Spacer-Kationen: Butylammonium (BA) und 1,4-Phenylenedimethylammonium (PDMA).
Die Bedingungen waren ähnlich: 5 bis 85 Grad Celsius bei einer Temperaturveränderung von 10 Grad pro Minute und einer Zyklusdauer von 15 Minuten. Die BA-basierten Schichten zeigten bereits nach drei Zyklen deutliche Phasenseparation und strukturelle Degradation. PDMA-basierte Schichten verhielten sich dagegen deutlich stabiler und blieben strukturell wesentlich intakter.
„Die Zukunft der Photovoltaik trägt die Vorsilbe Tandem“, sagt Professor Peter Müller-Buschbaum, der den Lehrstuhl für Funktionelle Materialien an der TUM School of Natural Sciences leitet und Mitglied des Exzellenzclusters e-conversion ist. „Indem wir die mikroskopischen Mechanismen verstehen, ebnen wir den Weg für eine neue Generation von Solarmodulen, die sowohl hocheffizient als auch robust genug für Jahrzehnte im Außeneinsatz sind.“
Die Ergebnisse der Forschung sind in zwei wissenschaftlichen Fachzeitschriften erschienen. Die erste Arbeit mit dem Titel „Insights into the operational stability of wide-bandgap perovskite and tandem solar cells under rapid thermal cycling“ wurde in Nature Communications veröffentlicht. Die zweite Studie erschien unter dem Titel „Halide Segregation in Wide-Bandgap Quasi-2D Perovskites under Rapid Thermal Cycling“ in ACS Energy Letters.
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